1921年7月23日晚，党的一大在李汉俊家中开幕，各地党的早期组织13名代表及2名共产国际代表，总计15人，出席了会议，这次开幕式又被称为一大的第一次会议。随后，从7月24日至29日，在李汉俊家召开了4次会议。据周佛海回忆，到了7月30日晚，会议开了好几天之后，“究竟是马令（共产国际代表马林）有经验，他说，‘明晚一定换个地方。我们在此地一连开了几晚会，一定使巡捕注意。’我们说反正明天只有一晚，一时又不易另找地方，大概不要紧。于是决定仍在原地。”当第六次会议也就是会议的闭幕式即将召开时，突然有一个陌生的中年男子闯进会场。代表们问他找谁，他用可疑的目光打量了一下会场，然后说：“对不起，我找错了地方。”说完后就急忙走了。共产国际代表马林见此情景，机警地说：“这一定是侦探，马上散会，会议改期改地点后再开。”按照马林的布置，出席会议的人员除李汉俊和陈公博以外，立即离开了会场。十几分钟以后，法国巡捕包围了会场，并进入室内搜查盘问，结果扑了一个空。这次会议周佛海并没有参加，因为当天下午，周佛海忽然闹肚子，肚子很痛而且不停地上厕所，根本不能出门，所以就一个人在租住的地方躺在地板上迷迷煳煳地睡着了。据周佛海回忆说，大约晚上12点，他忽然醒来，看见毛泽东走进房间，经毛泽东说明，才知道是出了大事。
被法国巡捕搜捕后，在上海租界内继续开会显然是不行了，周佛海忽然想起李达的夫人王会悟是浙江嘉兴人，嘉兴离上海很近，何不去嘉兴开会。经过商量后，代表们决定，李达的夫人第二天乘早班车赴嘉兴，先雇一艘大船等着，其他代表乘第二班车去，然后乘船游嘉兴南湖，周佛海也抱病前往嘉兴。当地的人以为他们是游南湖的，也就没有注意他们。他们把船开到湖中，忽然大雨滂沱，他们就在船上开起会来。会上选举陈独秀、张国焘、李达组成中央局，陈独秀为中央局书记。据周佛海回忆，在最后一天的会议上，除通过党纲和党的组织外，还选举了陈仲甫（独秀）为委员长，周佛海为副委员长，张国焘为组织部长，李达为宣传部长，陈独秀未到上海的时期内，由周佛海代理。但据一大代表包惠僧回忆：“李大钊、周佛海当选为候补中央委员。”一大代表陈潭秋也回忆说：“周佛海、李汉俊、刘仁静为候补中央委员。”看来周佛海有可能被选为“候补中央委员”，不是“为副委员长”。至于“陈独秀未到上海的时期内，由周佛海代理”中央局书记一职，一大代表张国焘回忆说：“在陈先生没有返沪以前，书记一职暂由周佛海代理。”包惠僧也回忆说：“陈独秀没回上海以前，书记由周佛海暂代。”由此可见，陈独秀未到上海的时期内，周佛海确实代理过中央局书记一职。
周佛海回国出席党的一大的行踪早被日本警察知道了，回到日本后的周佛海即被日本警方严密监视，警方还通过学校对周佛海施加压力，老师多次警告周佛海，学校方面也以开除学籍威胁周佛海，这些让周佛海惊恐万分。而且，周佛海还带着第二任妻子杨淑慧一起生活，当时杨淑慧与她的父母失去了联系，他们二人的生活十分清贫，靠领取周佛海一人的官费生活。1924年5月底，周佛海回到广州，就任国民党宣传部秘书，月薪200块大洋。同年9月份，时任广东大学校长的邹鲁又聘请他兼任广东大学的教授，别的教授月薪是220块大洋，邹鲁给周佛海月薪240块大洋。照当时中国共产党的规定，周佛海应按累进额每月交纳、党费70多元，杨淑慧认为丈夫辛辛苦苦赚钱不容易，每月交这么多钱太可惜，就鼓动周佛海脱党。于是周佛海就给中共广州区执行委员会写信，要求脱离共产党。当时任黄埔军校政治部主任、广州区委执行委员的周恩来曾经多次找周佛海做思想工作，都被周佛海拒绝。
1924年秋，中共中央接受了周佛海提出的退党的要求，准其脱党。从此，周佛海把戴季陶、邹鲁视为知己，对二人言听计从，并在思想上追随其后。邹鲁是“西山会议派”的核心人物，戴季陶是反共派的代表人物，孙中山去世后，戴季陶抛出了他的“戴季陶主义”，为反共分子提供了理论上的依据。脱党后的周佛海走上了反共的道路，并成为国民党右派营垒中的干将和蒋介石的心腹。
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